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爱游戏官方合作意甲:爱游戏官方合作意甲杜明亮教授团队在高效催化材料的合成与机理研究方面取得重要进展

发布日期:2023-01-13 19:55|浏览量:   来源:   图文:朱罕 审核:董玉明 潘庆伟

近期,爱游戏官方合作意甲杜明亮教授团队联合清华大学王定胜副教授团队在高效催化材料的合成与机理研究方面取得重要进展,在Energy & Environmental Sciences上发表题为“高熵原子环境调控策略,将非活性位点转化为活性位点(High-entropy atomic environment converts inactive to active site for electrocatalysis)”重要学术论文(Energy Environ. Sci., 2023, DOI: 10.1039/D2EE03185J)”,第一作者为朱罕副研究员,通讯作者为朱罕副研究员、庄泽超博士和王定胜副教授。

与传统的合金材料相比,高熵合金(HEA)具有丰富的组成成分、可调控的电子结构以及优异的结构稳定性,使其成为电催化最有前途的材料之一。高熵合金的独特优势在于多金属位点的协同效应从而表现出超高催化活性和稳定性。然而,多个竞争吸附位点的共存也会导致反应选择性不理想。对HEA催化剂中金属位点和反应中间体的合理调控,以实现竞争性优先吸附,仍然存在很大的挑战性,这也限制了其催化性能的进一步提高。

为了实现高熵合金反应位点的可控合成,课题组该文章通过聚合物纤维纳米纤维反应器策略合成了一种新型的高活性FeCoNiCuMn高熵合金电催化剂,并通过理论和实验结果揭示了不同元素之间的电负性差异引起多个金属位点之间的局域电荷相互作用,从而将非活性Cu位点转化为富电子的活性位点,进而增强了HEA电解水催化活性。FeCoNiCuMn高熵合金电催化剂可以作为HER和OER的双功能自支撑电催化剂。组成全电解水电解池后,仅在1.61V的槽电压下即可实现50 mA cm?2的电流密度。与此同时,FeCoNiCuMn高熵合金催化剂在大电流密度下能够稳定运行超过20h。

DFT计算结果表明,在析氢反应中,HEA中Cu位点具有最低的H2O分裂能垒(0.54 eV)和最低的H吸附自由能(ΔG*H= –0.085 eV);在析氧反应中,Cu位点同样具有最低的电位决速步骤的能垒。通过原位Raman进一步分析了HEA中的析氧反应的活性位点,当样品浸渍在KOH溶液后新出现了Cu-OH键的峰,随后施加电压后又新出现了Cu-OOH键的峰,并且随着施加电压的增大,特征峰Cu-OH的强度不断减弱却并未消失,Cu-OOH的强度不断增强,两种峰之间的动态变化表明HEA中Cu位点上析氧反应的不断进行。总体看来,Cu位点作为HER和OER的电子富集活性位点,从而有效地降低了反应物、中间体和产物的吸附能,从而增强了HEA的电催化活性。

上述研究得到国家自然科学基金(52073124, 52273058)、江苏省自然科学基金优青青年基金(SBK2022030167)、爱游戏官方合作意甲至善青年学者计划等项目的资助。

论文链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/ee/d2ee03185j

图1.高熵合金不同位点在电解水反应中的吸附强度变化与反应路径。

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